太陽能驅(qū)動的水分解制氫技術(shù)利用光催化材料將水分解為氫氣,，兼具環(huán)境友好和能源可持續(xù)性的雙重優(yōu)勢,，對低碳經(jīng)濟的發(fā)展具有重要意義,。為了進一步提升制氫效率,，光催化材料的改性策略主要集中在異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑,、助催化劑負載和貴金屬輔助等方面,。然而,，關(guān)于半導體自身性質(zhì),，如電子能帶結(jié)構(gòu)差異及聲子作用下電子的躍遷行為的研究相對較少,。因此,，探索半導體間接/直接能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控規(guī)律，并研究聲子作用對光生載流子空間行為的增益機制,，對于實現(xiàn)高效光催化制氫具有重要理論意義,。

圖1. 直接/間接半導體電子能帶結(jié)構(gòu)圖

近期，材料學部半導體材料與器件創(chuàng)新團隊以二維層狀二硫化鉬（MoS₂）為研究對象,，通過控制MoS₂的剝離層數(shù)（從114層減至單層）,，實現(xiàn)其從間接帶隙到直接帶隙的精準轉(zhuǎn)變，并成功構(gòu)建了具有聲子增強效應(yīng)的CdS/MoS₂異質(zhì)結(jié)光催化體系,。通過調(diào)控MoS₂層數(shù),，研究人員改變了其電子能帶結(jié)構(gòu)，并引入聲子誘導增強效應(yīng),，從而有效提高了CdS/MoS₂異質(zhì)界面處光生電子與空穴的分離效率,。通過PL,、TRPL、TPV和SPV等光動力學測試,，研究揭示了聲子效應(yīng)能夠顯著延長光生電子的存活壽命,。進一步的理論分析表明，間接半導體MoS₂具有更寬的聲子譜和頻率分布,，表現(xiàn)出更強的電子-聲子耦合作用,，從而有效抑制了光生載流子復合。這種特殊的直接/間接異質(zhì)結(jié)復合體系表現(xiàn)出優(yōu)異的光制氫活性（9.70 mmol h^-1 g^-1）,，在420 nm下具有高達31.33%的量子效率,。本工作通過調(diào)控間接半導體引入聲子效應(yīng)，為光生載流子傳輸動力學的優(yōu)化提供了新的視角,，同時拓展了新型半導體異質(zhì)結(jié)光催化體系的研究領(lǐng)域,。

圖2. DFT理論探究MoS₂聲子譜及異質(zhì)界面載流子傳輸機理

研究成果以“Optimization of CdS/MoS₂ Photocatalysts for Phonon-Enhanced H₂ Evolution via Indirect Transition Modulation in Layer-Dependent MoS₂”為題，發(fā)表在國際知名期刊《Small》上,。本研究得到了山東省自然科學基金,、齊魯工業(yè)大學（山東省科學院）人才科研項目、科教產(chǎn)融合重大創(chuàng)新項目以及山東省泰山學者計劃等項目的支持,。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202411128