近日，先進材料計算與設(shè)計創(chuàng)新團隊在國際頂級期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（影響因子20.3）上在線發(fā)表了題為“Enhanced peroxymonosulfate activation in organic degradation by modulating cationic doping of Ba_xSr_1-xCo_yFe_1-yO_3-δ perovskites: DFT calculations and mechanism study”的最新研究成果。材料學(xué)部2022級碩士研究生李中亞為文章的第一作者，材料學(xué)部司聰慧副教授、韓秀君教授和郭恩言副教授為文章的共同通訊作者，齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）為文章唯一單位。

隨著現(xiàn)代工業(yè)和社會的快速發(fā)展，地表水和地下水中檢測到的多種難降解有機污染物（如酚類化合物）對生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成了嚴重威脅。傳統(tǒng)處理方法難以實現(xiàn)高效降解，而基于過一硫酸鹽（PMS）的高級氧化技術(shù)（AOPs）因能產(chǎn)生活性氧物種（ROS）徹底礦化污染物，而成為研究熱點。如何設(shè)計高效、穩(wěn)定的PMS活化催化劑仍是關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

傳統(tǒng)均相鈷（Co²⁺）催化劑雖能高效活化PMS，但存在金屬溶出、毒性高等問題。本研究團隊通過球磨-煅燒法合成了一系列Ba_xSr_1-xCo_yFe_1-yO_3-δ鈣鈦礦，發(fā)現(xiàn)Sr摻雜可誘導(dǎo)晶體結(jié)構(gòu)從六方相向立方相轉(zhuǎn)變，而Co/Fe比例調(diào)控直接影響催化活性。其中，B₅S₅C₈F₂表現(xiàn)出最優(yōu)性能，其高Co²⁺/Co³⁺比例（1.35）、窄Fe²⁺/Fe³⁺能隙及豐富的氧空位（OVs）協(xié)同降低了PMS活化能壘，并促進SO₄^-和¹O₂的生成。進一步結(jié)合密度泛函理論（DFT）計算，發(fā)現(xiàn)Co位點的PMS吸附能與ΔG_OH*、ΔG_H*呈火山型關(guān)系，揭示了催化活性與表面氧物種分布的關(guān)聯(lián)。此外，理論模擬還預(yù)測了BPA可能的降解路徑，為理解污染物礦化過程提供了原子級視角。該成果不僅闡明了鈣鈦礦催化劑“組成-結(jié)構(gòu)-性能”的動態(tài)構(gòu)效關(guān)系，還提出了一種通過陽離子摻雜優(yōu)化氧空位和電子轉(zhuǎn)移的普適策略，為設(shè)計高效廢水處理材料提供了新思路。 

該研究得到了國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、濟南市濟南市新高校20條資助項目和齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）科教產(chǎn)融合試點工程等項目支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125502